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微米級激子輸送的DNA模板可編程激子導(dǎo)線
作者：顏顥等 來源：《化學(xué)》 
山東拓普生物工程有限公司  http://www.qp8008.cn
近日，美國亞利桑那州立大學(xué)的顏顥教授和Neal W. Woodbury教授團(tuán)隊使用四螺旋DNA折紙代替天然捕光系統(tǒng)的蛋白質(zhì)作為模板，誘導(dǎo)花青染料K21自組裝形成緊密堆積的類J型聚集體，構(gòu)建了一類可編程、可尋址、可拓展的“激子導(dǎo)線”。
2022年6月17日，該研究以“DNA-templated programmable excitonic wires for micron-scale exciton transport”為題，發(fā)表在Chem期刊上。
高效的光能利用是通往可持續(xù)發(fā)展和碳中和的一條重要路徑，其中設(shè)計和構(gòu)建復(fù)雜光學(xué)材料以實現(xiàn)高效可控的捕光和能量傳輸是光電子器件、人工光合作用等相關(guān)領(lǐng)域的關(guān)鍵問題之一。自然界的光合作用物種為解決這一問題提供了有益的思路，在天然的捕光天線復(fù)合物中，多種光合作用色素被復(fù)雜的蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)精確地組織起來以實現(xiàn)高效能量流。在部分物種中，緊密排列的色素分子形成離域的激子態(tài)進(jìn)一步促進(jìn)了能量傳遞。但是現(xiàn)有的人工設(shè)計的光學(xué)材料大多不具備離域的激子性質(zhì)。而人工合成的激子材料，例如J型聚集體和共軛高分子材料等，尚難以實現(xiàn)精準(zhǔn)的形貌控制和功能化修飾，不利于下一步構(gòu)建復(fù)雜的光學(xué)器件。
美國亞利桑那州立大學(xué)的顏顥教授和Neal W. Woodbury教授團(tuán)隊使用四螺旋DNA折紙代替天然捕光系統(tǒng)的蛋白質(zhì)作為模板，誘導(dǎo)花青染料K21自組裝形成緊密堆積的類J型聚集體，構(gòu)建了一類可編程、可尋址、可拓展的“激子導(dǎo)線”。此類染料分子聚集體具有激子性質(zhì)優(yōu)異、形貌尺寸可設(shè)計、能精確修飾能量供受體等優(yōu)勢，可以實現(xiàn)亞微米乃至微米尺度下的長程能量傳輸和光子復(fù)合體的構(gòu)建。
圖1：DNA模版指導(dǎo)的K21分子聚集體及其光譜學(xué)特征
K21聚集體具備亞微米尺寸的激子輸送能力。DNA模板指導(dǎo)形成的K21分子聚集體呈現(xiàn)出吸收光譜紅移、熒光發(fā)射顯著增強(qiáng)等一系列類似于J型聚集體的光物理特征。研究人員利用多種時間分辨熒光光譜技術(shù)和基于一維隨機(jī)游走模型的蒙特卡洛模擬探究了K21分子聚集體的能量傳遞性質(zhì)和激子-激子湮滅，證明了K21染料聚集體具有大于600 nm的激子擴(kuò)散長度，可以被用作“激子導(dǎo)線”以介導(dǎo)長程能量傳遞。
圖2：亞微米尺寸下的定向能量傳遞
定向的長程能量傳遞。利用DNA結(jié)構(gòu)的可尋址性，研究人員將特定數(shù)量的能量供體分子和能量受體分子特異性地修飾到四螺旋DNA折紙的兩端，使二者之間相距約500納米。以此為模板形成的K21聚集體“導(dǎo)線”能介導(dǎo)供體到受體的定向能量傳遞，實現(xiàn)了在半微米的距離上約24%的傳遞效率。
圖3：利用可編程的激子單元模塊化設(shè)計和構(gòu)建復(fù)雜的光子結(jié)構(gòu)
高度幾何可編程。以DNA為模板指導(dǎo)組裝的策略賦予了K21分子聚集體高度可控的尺寸、形貌和幾何。結(jié)構(gòu)DNA模板的幾何設(shè)計可以從線形拓展到復(fù)雜的L形、折線形、環(huán)形和T形交叉等。熒光光譜結(jié)果表明K21聚集體的能量傳輸性能在不同幾何形貌下基本保持不變。
模塊化構(gòu)筑高階結(jié)構(gòu)。線形的DNA折紙單體可以通過簡單的粘性末端互補(bǔ)配對來構(gòu)建二聚體，從而將“激子導(dǎo)線”拓展到微米尺寸，且同時保持了高效的能量傳輸性質(zhì)。此外，線形單體可以和L形單體或者T形交叉單體通過模塊化組裝進(jìn)一步形成高階的具有更大尺寸和復(fù)雜幾何形貌的三聚或四聚體，從而為構(gòu)建復(fù)雜的光子器件和電路開辟了可能的途徑。（來源：科學(xué)網(wǎng)）
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.05.017